On the role of convection and turbulence for tropospheric ozone and its precursors

Ozon (O3) is een belangrijk sporengas in de troposfeer : het is een broeikasgas, het is giftig voor mensen, dieren en planten, en het draagt bij aan de vorming van het hydroxide radicaal (OH) wat noodzakelijk is voor het zelfreinigend vermogen van de atmosfeer. Het is daarom belangrijk te weten wat de ozonverdeling bepaalt, en wat de bijdrage van de mens aan veranderingen daarin is.

De totale hoeveelheid en verdeling van ozon in de troposfeer is erg afhankelijk van de verdeling van zijn precursors, met name van stikstofoxiden (NOx = NO+NO2). Om dit te bestuderen wordt o.a. gebruik gemaakt van globale chemietransportmodellen. Deze modellen beschrijven de variaties in ruimte en tijd van een grote hoeveelheid sporengassen die via chemische reacties met elkaar zijn gekoppeld. Er zijn echter nog grote onzekerheden over enerzijds de sterkte en verdeling van sommige bronnen van stikstofoxiden,
en anderzijds over het effect van kleinschalige transportprocessen op hun verdeling.

In dit onderzoek is onder meer het effect onderzocht van verschillende manieren om het convectief transport, het turbulent transport in de grenslaag, en de vorming van stikstofoxiden door bliksem in het chemie-transportmodel TM3 te beschrijven. We hebben daarvoor de nieuwe geanalyseerde meteorologische ERA-40 dataset van het Europees Centrum voor de Weersvoorspelling op de Middellange Termijn (ECMWF) gebruikt. De ERA-40 dataset beschrijft de meteorologische toestand van de mondiale atmosfeer van 1957 tot 2002. Het is een van de eerste lange-termijn datasets die ook convectieve massafluxen en diffusiecoefficienten bevat.
Wanneer meteorologische parameters die essentieel zijn voor chemie-transport modellering niet worden gearchiveerd, moeten ze 'off-line' berekend worden binnen het TM3-model uitgaande van de velden die wel gearchiveerd zijn. In de ERA-15 dataset en de operationele data van het ECMWF werden de data voor de diffusie en de convectie niet gearchiveerd.
Om te bepalen welke invloed het gebruik van gearchiveerde diffusie en convectieve gegevens heeft, zijn modelsimulaties gedaan met het TM3-model enerzijds gebruik makend van de gearchiveerde data, en anderzijds gebruik makend van off-line berekende data.
Om de verschillende transport parametrisaties (offline t.o.v. gearchiveerd) te testen zijn model simulaties van het natuurlijk in de atmosfeer voorkomend gas 222-Rn vergeleken met waarnemingen vanuit meetvliegtuigen en
vanaf de grond.

Naast het transport door diffusie en convectie, is ook gekeken naar de parametrisatie van de productie van NOx door bliksem. Er zijn daarvoor verschillende mogelijke beschrijvingen vergeleken, zowel voor de horizontale als de verticale verdeling. De resultaten van de modelsimulaties zijn vergeleken met vliegtuigwaarnemingen van stikstofoxide in de troposfeer en met satellietwaarnemingen van bliksem.